Halogenbindungen für die selektive elektrochemische Trennung
Weg zur nachhaltigen chemischen Verarbeitung aufgezeigt
Mit einem neuen Polymer, das nur dann bestimmte Stoffe aus Lösungen anzieht, wenn es elektrisch aktiviert wird, haben Forscher einen großen Schritt in Richtung einer nachhaltigen chemischen Trennung gemacht.
Ein Team der University of Illinois Urbana-Champaign hat in der Fachzeitschrift JACS Au die erste Demonstration einer selektiven elektrochemischen Trennung durch Halogenbindung vorgestellt . Dies wurde durch die Entwicklung eines Polymers erreicht, das die Ladungsdichte an einem Halogenatom moduliert, wenn Strom angelegt wird. Das Polymer zieht dann nur bestimmte Zielmoleküle - wie Halogenide, Oxyanionen und sogar organische Moleküle - aus organischen Lösungen an, eine Eigenschaft, die für Arzneimittel und chemische Syntheseverfahren von großer Bedeutung ist.
"Chemische Trennung ist wie die Herstellung eines Schwamms, der nur die gewünschte Chemikalie aus einem Gemisch aufnimmt", so Xiao Su, Professor für Chemie- und Biomolekulartechnik und Leiter des Projekts. "Während die elektrochemische Trennung in einigen Zusammenhängen verwendet wird, kann es ziemlich schwierig sein, sicherzustellen, dass sie nur das aufsaugt, was benötigt wird. In dieser Arbeit haben wir einen 'elektrischen Schwamm' auf molekularer Ebene geschaffen, der nur bestimmte Komponenten von Mischungen aufnimmt."
In der Industrie wird die chemische Trennung oft durch Wärmeprozesse oder Membranfiltration erreicht, aber diese Methoden verursachen Materialabfälle. Alternativen, die auf elektrochemischen Mechanismen beruhen, würden die Abfallmenge minimieren und von nachhaltigen Stromquellen profitieren. Solche Mechanismen werden zwar bereits in Anwendungen wie der Entsalzung eingesetzt, aber sie ziehen unterschiedslos alle Stoffe an.
Die Forscher erreichten eine selektive elektrische Trennung mit einer chemischen Wechselwirkung, der so genannten Halogenbindung, bei der ein Zielmolekül durch die starke positive Teilladung des Halogenatoms, das so genannte "Sigma-Loch", von einem auf Redox-Effekte reagierenden Halogen-Donor-Polymer angezogen wird. Das Team machte sich diese Wechselwirkung zunutze, indem es ein Polymer entwickelte, das ein Halogenjodatom und Ferrocen enthält, ein aktives Redoxzentrum, das die Bindungsstärke des Jods moduliert, wenn externe Elektrizität angelegt wird. Das Sigma-Loch des Iods wird eingeschaltet, wenn das Ferrocen oxidiert, wodurch eine starke positive Ladung entsteht, die negativ geladene Ionen anzieht.
Die Halogenbindung ist ein gut erforschtes, wenn auch nischenhaftes Gebiet der Grundlagenchemie, aber unser Team ist das erste, das dieses Konzept nutzt, um einen funktionierenden Schwamm" zu entwickeln", sagt Nayeong Kim, Doktorandin in Sus Forschungsgruppe und Hauptautorin der Studie. "Die Stärke der Halogenbindung ermöglicht die Selektivität, da sie Ionen mit hoher Affinität zum Halogenatom herauspickt.
Die Forschungsgruppe von Su entwickelte das redoxaktive Polymer und testete es in verschiedenen organischen Lösungen. Nachdem festgestellt worden war, dass das Polymer tatsächlich bestimmte Ionen aus einem Gemisch auswählen konnte, wurde das Vorhandensein von Halogenbindungen durch Experimente mit kernmagnetischer Resonanz und Raman-Streuung bestätigt. Sus Gruppe arbeitete mit Alex Mironenko, Professor für Chemie- und Biomolekulartechnik, zusammen, der rechnerische Untersuchungen des Polymers leitete, um die zugrunde liegenden Mechanismen bei der Aktivierung des Redoxzentrums zu verstehen.
"Jetzt, da wir die molekulare elektrochemische Trennung demonstriert haben, werden die nächsten Schritte darin bestehen, den Prozess zu verfeinern und zu skalieren", so Su. "Dazu gehört die Erforschung von Skalierungsstrategien, wie das Kaskadenmodell, um die Reinheit des Endprodukts zu verbessern, die Entwicklung eines kontinuierlichen Elektrosorptionssystems und die Untersuchung des Prozesses außerhalb von Laborbedingungen."
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