Entfernung von Stickoxiden aus Dieselabgasen
251.000 Euro standen dem Institut für Technische Chemie der Universität Leipzig, das von Prof. Helmut Papp geleitet wird, für ihre Arbeiten zur Schadstoffreduzierung von Dieselabgasen zur Verfügung. Die Gesamtfördersumme des Verbundprojektes, an dem Partner aus Wissenschaft und Industrie beteiligt sind, betrug 3,5 Millionen Euro. Der Arbeitsgruppe um Prof. Papp gelang es, mit einem neuartigen Verfahren, Stickoxide aus Dieselabgasen zu entfernen. Stickoxide sind als Atemgifte, Verursacher des sauren Regens und als Ozonbildner eine Gefährdung für die Umwelt.
Das im Rahmen des Kompetenznetzwerkes für Katalyse (ConNeCat), das an der Gesellschaft für Chemische Technik und Biotechnologie e.V. (DECHEMA) angesiedelt ist, strukturierte sog. Leuchtturmprojekt sollte in einem multidisziplinären Ansatz neue Materialien und Verfahren zur katalytischen Entfernung von Stickoxiden (NOx) und Rußpartikeln aus Dieselabgasen entwickeln. Die Wissenschaftler um Prof. Papp präparierten rhodiumhaltige Katalysatoren mit speziellen Gelen bzw. Mikroemulsionen. Die untersuchten Katalysatoren wurden in unterschiedlichen Zuständen untersucht.
Mit dem TAP2-Reaktor-System (Temporal Analysis of Products) wurde zunächst der Mechanismus der Stickoxid-Zersetzung im Temperaturbereich von 100 bis 550°C untersucht. Der NO-Umsatz lag dabei über den gesamten Temperaturbereich mit über 90 Prozent sehr hoch. Dabei wurde umso mehr Stickstoff gebildet, je höher die Temperatur und der Bedeckungsgrad der Katalysatoroberflächen waren. Der Bedeckungsgrad ist abhängig von der Konzentration der Moleküle auf der rhodiumhaltigen Oberfläche des Katalysators.
Damit sich der gewünschte molekulare Stickstoff aus den dissoziativ adsorbierten NO-Molekülen bilden kann, werden zwei an der Oberfläche adsorbierte benachbarte Stickstoffatome benötigt, die Stickstoffmoleküle bilden können. Je mobiler die Stickstoffatome sind - und das werden sie, je höher die Temperatur ist - desto häufiger kommt es zur Kombination zu N2 und zur Desorption der Stickstoffmoleküle (N2). Ebenso ist mit steigendem Bedeckungsgrad der Oberfläche die Wahrscheinlichkeit, dass zwei Stickstoffatome benachbart sind, höher.
Die im Institut für Technische Chemie hergestellten Katalysatorproben wurden ergänzt durch Katalysatoren, die die high throughput experimentation company (hte) zur Verfügung stellte. Mit einer speziellen Apparatur (Steady State Transient Kinetic Analysis, kurz SSITKA-Apparatur genannt) wurden die Proben mit online MS-Analytik bei Temperaturen zwischen 100 und 400°C untersucht. Das Ergebnis: Ab 200°C wurden die Stickoxide vollständig umgesetzt und selektiv als Stickstoff desorbiert, unter der Vorausetzung das die Katalysatoren vorher mit Wasserstoff reduziert wurden. Bei abnehmendem NO-Umsatz, d.h. am fast vollständig oxidierten Katalysator, wurde die Bildung von Lachgas (N2O) beobachtet, d.h. der Katalysator war dann weitgehend unwirksam.
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