Synergistische Rolle von Platin-Nanopartikeln und Natriumionen in Beta-Zeolithen bei der n-Alkylierung von Aminen mit aromatischen Alkoholen
Synthese von N-Alkylaminen durch N-Alkylierung von Aminen mit Alkoholen, katalysiert durch in Beta-Zeolithen eingekapselte Pt-Nanopartikel
Organische N-Alkylamine sind wichtige chemische Produkte und Zwischenprodukte, die in den Bereichen Alltagschemikalien, Pestizide, Pharmazeutika, Tenside und Biowissenschaften breite Anwendung finden. Die C-N-Bindungen, die durch Alkylierungsreagenzien (Halogenkohlenwasserstoffe, Metallhalogenide usw.) zur Herstellung von Aminen gebildet werden, leiden in der Regel unter geringer atomarer Effizienz, schlechter Produktselektivität und chemischen Verunreinigungen. Die nachhaltige Entwicklung motiviert die Erforschung effizienterer und umweltfreundlicherer Wege für die Aminbildung. Die n-Alkylierung von Aminen und Alkoholen durch Wasserstoffübertragung ist ein umweltfreundlicher Weg zur Synthese von N-Alkylaminen, aber die Entwicklung und Herstellung hochaktiver und stabiler heterogener Katalysatoren ist immer noch eine Herausforderung. Im Vergleich zur traditionellen Imprägnierungsmethode bietet das in Zeolith eingekapselte Metall einen einzigartigen Zwangseffekt und erzeugt einen synergistischen Effekt mit der Säurestätte, was eine verbesserte katalytische Aktivität und Stabilität begünstigt. Bei der N-Alkylierungsreaktion zwischen Aminen und Alkoholen ist der elektronische Zustand der aktiven Stelle der Edelmetalle ein wichtiger Faktor, der die Bildung, Stabilität und Zersetzung des Zwischenzustands der Metallhydride beeinflusst. Die Alkalimetallkationen im Zeolith können als elektronischer Zusatz betrachtet werden, der den elektronischen Zustand der benachbarten Edelmetalle moduliert, was zur Regulierung der Aktivität der Dehydrierung und des Wasserstofftransfers bei der Wasserstofftransfer-Aminierung von Alkoholen förderlich ist.
Synthese von N-Alkylaminen durch N-Alkylierung von Aminen mit Alkoholen, katalysiert durch in Beta-Zeolithen eingekapselte Pt-Nanopartikel
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Kürzlich berichtete das Team von Prof. Jun Wang und Prof. Yu Zhou über die Synthese von Pt@Beta-Katalysatoren mit einstellbarem Si/Al-Verhältnis und Na+-Gehalt für die N-Alkylierung von Aminen und aromatischen Alkoholen durch eine einstufige hydrothermale Synthese von Pt-Nanopartikeln (NPs) in der Kristallstruktur von BEA-Zeolith über eine saure Cohydrolyse-Route. Unter lösungsmittelfreien Bedingungen zeigte Pt@Beta exzellente katalytische Eigenschaften, eine Umwandlungszahl (TON) und eine Umwandlungsfrequenz (TOF) von bis zu 6176 bzw. 3390 h-1, und verfügt zudem über eine stabile Wiederverwendbarkeit und eine breite Substrattoleranz. Der Reaktionsweg und der katalytische Mechanismus wurden durch kinetische Analysen und In-situ-Charakterisierungsexperimente aufgezeigt. Na+ im BEA-Zeolith regulierte den elektronischen Zustand der Pt-NP, was zu einem Pt-H-Zwischenzustand mit mäßiger Intensität während des Reaktionsprozesses führte und die beiden Schlüsselschritte der Dehydrierung und des Wasserstofftransfers effektiv ausbalancierte, wodurch ein effizienter synergistischer katalytischer Prozess erreicht wurde.
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