Goldige Pärchen: Katalytische Dimere aus Goldatomen machen Ethylen aus Methan
„Die Methanaktivierung, das heißt das ‚Knacken‘ von C-H-Bindungen, ist ein sehr komplexer Prozess,“ erklären die Wissenschaftler, „der zunächst auf molekularer Ebene geklärt werden muss, bevor sich praxistaugliche katalytische Prozesse entwickeln lassen.“ Um dies zu erforschen, führte das Team Experimente mit verschiedenen katalytischen Metallclustern (Anhäufungen weniger Metallatome) als Modellsystemen durch. Bei Tests mit Partikeln aus wenigen Goldatomen stellten sie fest, dass einfach positiv geladene Teilchen aus zwei Goldatomen (Au2+) in der Gasphase Methan selektiv zu Ethylen umsetzen können.
Anhand von Experimenten, bei denen Zwischenstufen der Reaktion „eingefangen“ wurden, sowie Modellrechnungen waren die Wissenschaftler in der Lage, einen Reaktionsmechanismus für diesen katalytischen Zyklus zu formulieren. Vereinfacht dargestellt läuft er so: Je ein Goldatom des Golddimers bindet je ein Methanmolekül. Unter Abspaltung von Wasserstoff bilden die beiden Kohlenstoffatome der Methanmoleküle eine Einfach-Bindung untereinander aus. Diese Ethylen-Vorstufe bleibt zunächst an eines der Goldatome gebunden. Das nun freie Goldatom bindet ein frisches Methanmolekül. Im letzten Schritt verdrängt ein weiteres Methanmolekül die Ethylen-Vorstufe von ihrem Platz am Goldatom, Ethylen wird freigesetzt. Und der Reaktionszyklus kann von Neuem beginnen.
„Sowohl die Aktivierung der Kohlenstoff-Wasserstoff-Bindungen des Methans als auch die anschließende Abspaltung des Ethylenmoleküls erfordern ein kooperatives Zusammenwirken mehrerer an das Golddimer gebundener Moleküle,“ erläutern Bernhardt und Landman weitere Details des Mechanismus. „Unsere Erkenntnisse sind nicht nur von grundlegendem, sondern auch von möglichem praktischem Interesse.“
Originalveröffentlichung: Thorsten M. Bernhardt et al.; "Methanaktivierung und katalytische Ethylenbildung an freiem Au2+"; Angewandte Chemie 2010, 122, No. 5, 993-996
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