"Single-atom-layer trap": Ein zentrales mikroskopisches Merkmal für die Migration von Li-Ionen
Wichtige Entdeckung über den Mechanismus der Li-Ionen-Migration in Festelektrolyten für Batterien
Prof. MA Cheng von der University of Science and Technology of China (USTC) der Chinesischen Akademie der Wissenschaften (CAS) und seine Kollegen machten eine wichtige Entdeckung über den Mechanismus der Li-Ionen-Migration in Festelektrolyten für Batterien. Sie beobachteten eine neue Art von mikroskopischen Merkmalen, die den Ionentransport erheblich beeinflussen können.
Bilder von SALT in atomarer Auflösung.
ZHU Feng, Md Shafiqul Islam, ZHOU Lin, et al.
Der Festelektrolyt ist die Schlüsselkomponente für die sicheren, energiedichten All-Solid-State-Batterien. Bevor hochleitende Festelektrolyte auf wissensbasierte Weise entwickelt werden können, muss der Mechanismus der Li-Ionen-Migration gründlich verstanden werden. Bei vielen Materialien liegt der Erfolg dieser Aufgabe in der Frage, ob die "nichtperiodischen Merkmale" gut verstanden werden können, da solche Merkmale häufig eine Veränderung der Ionenleitfähigkeit um Größenordnungen verursachen. Gegenwärtig wurden in den meisten Studien nur zwei Arten von nichtperiodischen Merkmalen, d.h. Korngrenzen und Punktdefekte, berücksichtigt.
Das Team von MA entdeckte eine zusätzliche Art von nichtperiodischen Merkmalen, die den Ionentransport tiefgreifend beeinflussen. Mit Hilfe der aberrationskorrigierten Transmissionselektronenmikroskopie entdeckten sie eine große Anzahl von Einzelatom-Schichtdefekten in einem Prototyp des Festelektrolyten Li0.33La0.56TiO3. Im Gegensatz zu anderen bekannten nichtperiodischen Merkmalen handelt es sich bei dem beobachteten Defekt im Wesentlichen um eine Einzelatom-Schichtverbindung, die nur auf einer begrenzten Anzahl von Atomebenen auftritt. Aufgrund der Symmetrie dieser Ebenen bilden unterschiedlich orientierte Defekte fast immer geschlossene Schleifen.
"Es gibt tatsächlich viele solcher Defektschleifen im Material, aber es ist sehr schwierig, sie zu beobachten", sagte der Erstautor ZHU Feng, der zurzeit Doktorand an der USTC ist. "Sie sind nur entlang bestimmter Orientierungen sichtbar. Außerdem ist das Vorhandensein dieser Defekte aufgrund ihrer extrem geringen Dicke und der Ablenkung von anderen koexistierenden Mikrostrukturen kaum wahrnehmbar. Dies könnte erklären, warum sie bisher noch nicht gemeldet wurden.
Es wurde festgestellt, dass die beobachteten Defekte eine atomare Konfiguration aufweisen, die eine Li-Ionen-Migration über die Defektschicht vollständig verbietet. Wenn solche Defekte eine geschlossene Schleife bilden, können die Li-Ionen daher weder in das Volumen im Inneren eindringen noch es verlassen, und dieser Teil des Materials ist somit vom gesamten Ionentransport ausgeschlossen. Das auf diese Weise isolierte Volumen ist bis zu ~15% groß, was zu einer Verringerung der Ionenleitfähigkeit um 1-2 Größenordnungen führen kann.
"Die Defektschleife wirkt wie eine Li-Ionen-Falle: sie verhindert, dass die Li-Ionen innerhalb des eingeschlossenen Volumens entweichen", sagte Prof. MA Cheng von der USTC, der Hauptautor der Studie. "Obwohl die Defekte selbst nur ein Atom dünn sind, können sie dennoch sehr große Volumina des Festelektrolyten 'töten', wodurch sie nicht leitend werden.
Die Wissenschaftler prägten den Begriff "Single-Atom-Layer-Trap" (SALT), um dieses einzigartige Merkmal zu beschreiben. Seine Entdeckung weist darauf hin, dass nichtperiodische Merkmale mit Ausnahme von Korngrenzen und Punktdefekten den Ionentransport ebenfalls stark verändern können und dass ähnliche Untersuchungen bei anderen Festelektrolyten dringend erforderlich sind. Der Rezensent von Nature Communications sprach sehr lobend über die wissenschaftliche Bedeutung dieser Arbeit: "Es war ein aufregendes Manuskript zu lesen, das über eine sehr neuartige Beobachtung berichtet". "Ich würde ... erwarten, dass es sowohl auf dem Gebiet der Festelektrolyte/Festkörperbatterien als auch allgemein in den Materialwissenschaften und der Elektronenmikroskopie einige Diskussionen auslöst.
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