Neuartige Katalysatoren verbessern die Effizienz der Harnstoffsynthese bei Umgebungsbedingungen
Die Umwandlung von Stickstoff (N2) und Kohlendioxid (CO2) in wertschöpfende Harnstoffmoleküle über eine C-N-Kopplungsreaktion ist eine vielversprechende Methode, um das Problem der übermäßigen CO2-Emissionen zu lösen.
Schematischer Mechanismus der elektrokatalytischen Harnstoffsynthese basierend auf der Bi-BiVO4 Mott-Schottky Heterostruktur mit synergistischen Effekten
ZHANG Guangjin and YUAN Menglei
Verglichen mit industriellen Prozessen, die viel Energie verbrauchen, bietet die elektrochemische Harnstoffsynthese eine attraktive Route unter milden Bedingungen. Sie steht jedoch immer noch vor den Herausforderungen einer geringen katalytischen Aktivität und Selektivität.
Ein Forschungsteam unter der Leitung von Prof. ZHANG Guangjin vom Institute of Process Engineering (IPE) der Chinesischen Akademie der Wissenschaften stellte Bi-BiVO4 Mott-Schottky Heterostruktur-Katalysatoren für eine effiziente Harnstoffsynthese unter Umgebungsbedingungen her.
Der spontane Ladungstransfer an den Hetero-Grenzflächen fördert die Bildung einer Raumladungsregion. "Die Raumladungsregion erleichtert nicht nur die gezielte Adsorption und Aktivierung von CO2- und N2-Molekülen an den erzeugten elektrophilen/nukleophilen Regionen, sondern unterdrückt auch effektiv die CO-Vergiftung und die Bildung des endothermen *NNH-Zwischenprodukts", so Prof. ZHANG.
Das adsorbierte *N2 kann die CO2-Reduktion zur Bildung von CO fördern, und dann wird das erzeugte CO weiter mit *N2 reagieren, um das erwünschte *NCON*-Zwischenprodukt über eine elektrochemische C-N-Kopplungsreaktion zu erzeugen.
"Der anschließende Protonierungsprozess durchläuft bevorzugt den alternierenden Mechanismus bis zur Bildung von Harnstoff", so Prof. ZHANG.
Die Forscher verwendeten lineare Sweep-Voltammetrie (LSV), um die potentielle Leistung der Harnstoff-Elektrosynthese mit Bi-BiVO4-Hybriden vorläufig zu bewerten. Die Ergebnisse zeigten, dass die Bi-BiVO4-Hybride eine gute Leistung bei der elektrokatalytischen Stickstoff-Reduktionsreaktion (NRR) und der CO2-Reduktionsreaktion (CO2RR) zeigten, was die elektrokatalytische Produktion von Harnstoffprozess sicherstellte.
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