Identifizierung des Aktivitätsursprungs von Ein-Atom-Katalysatoren durch Atom-für-Atom-Zählung

17.09.2021 - China

Forscher unter der Leitung von Prof. LIU Wei vom Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) of the Chinese Academy of Sciences und ihre Mitarbeiter entwickelten eine Methode der elektronenmikroskopisch basierten Atomerkennungsstatistik (EMARS), um den Aktivitätsursprung von Pt/Al2O3-Katalysatoren für die industrielle Reformierung durch die Zählung von über 18.000 Pt-Atomen Atom für Atom direkt zu identifizieren.

Die Atomdispersion in Katalysatoren auf Metallträgern beeinflusst deren katalytische Aktivität, Selektivität und Stabilität. Herkömmliche Spektroskopiemethoden können eine gemittelte Beschreibung der Atomdispersion liefern, sind aber nicht in der Lage, lokalisierte Strukturabweichungen zu erkennen.

Die Forscher definierten die einatomige Katalysatorstreuung (SAC) durch Atom-für-Atom-Zählung mit EMARS neu und analysierten 18.000+ Pt-Atome des Pt/Al2O3-Katalysators in einem räumlichen Bereich von 0,023 nm bis 6 nm im Hinblick auf präzise Statistiken über den Pt-Pt-Abstand und die Anzahl der in Clustern enthaltenen Atome.

Sie fanden heraus, dass die Aktivität für die Aromatenproduktion quantitativ mit der Dichte der getragenen Pt1-Einzelatome korreliert war, aber nicht alle Pt1-Stellen, sondern nur diejenigen mit Pt-Pt-Abständen größer als 0,38 nm die Aromatenproduktion effizient unterstützen konnten. Pt-Cluster trugen keine direkte Aktivität bei.

"Die Cluster in der Monoschichtdispersion konnten durch Oxidation neu dispergiert werden und dienten als adaptive Quelle für die kinetische Bereitstellung von Pt1-Stellen, während andere kristalline Cluster sich umgekehrt als Keimstellen für das Sintern von Pt-Atomen verhielten", so Prof. LIU.

Der Bau eines Modellkatalysators mit hoher Homogenität zum Verständnis des Ursprungs der Aktivität ist nicht nur eine technische Herausforderung, sondern auch zeitaufwändig. Diese Arbeit bietet die Möglichkeit, die katalytische Rolle verschiedener Metallspezies in einem praktischen Katalysator mittels atomar aufgelöster Statistik direkt zu identifizieren.

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Originalveröffentlichung

Shuhui Liu, Hua Xu, Dongdong Liu, Hao Yu, Fan Zhang, Peng Zhang, Ruolin Zhang, and Wei Liu; "Identify the Activity Origin of Pt Single-Atom Catalyst via Atom-by-Atom Counting"; J. Am. Chem. Soc.; 2021

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