Lasergetriebene Elektronenrekollision erinnert sich an die Molekülorbitalstruktur
Wissenschaftler vom Max-Born-Institut in Berlin haben durch eine Kombination modernster Experimente und numerischer Simulationen eine grundlegende Annahme der Starkfeld-Physik untersucht. Ihre Ergebnisse verfeinern unser Verständnis von starkfeldgetriebenen Prozessen, wie der Erzeugung hoher Harmonischer (HHG) und der laserinduzierten Elektronendiffraktion (LIED).
Abb. 1: Freigesetzte Elektronenwellenpakete kurz nach der Starkfeldionisierung von Elektron 1 und 2 in 1,3-trans-Butadien.
MBI Berlin
Starke Laserpulse im Infrarotbereich können ein Elektron aus einem Molekül herauslösen (Ionisierung), es dann in den freien Raum hinausbeschleunigen und seine Bewegungsrichtung umkehren (Propagation) und es schließlich wieder mit dem Molekül zur Kollision bringen (Rekollision). Diese Prozesse bilden das sogenannte Dreischrittmodell, das innerhalb der Starkfeld- und Attosekunden-Physik breite Anwendung findet. Bei der Rekombination kann das Elektron dann z.B. mit seinem Mutterion rekombinieren, was zur Erzeugung hoher Harmonischer führt, oder elastisch an ihm streuen, wie bei der laserinduzierten Elektronendiffraktion.
Eine häufig gebrauchte grundlegende Annahme in der Attosekunden-Physik ist, dass die ursprüngliche Struktur des ionisierten Elektrons im Propagationsschritt “ausgewaschen” wird, das Elektron also die Information über das Orbital, aus dem es stammt, verliert. Bis jetzt wartete diese Annahme in Molekülen noch auf ihre Überprüfung.
Eine kombinierte experimentelle und theoretische Studie am Max-Born-Institut hat nun die starkfeldgetriebene Elektronenrekollision im Molekül 1,3-trans-Butadien untersucht. Bei diesem Molekül führt die Wechselwirkung mit dem Laserfeld vor allem zur Ionisierung der beiden am schwächsten gebundenen Elektronen, die sehr unterschiedliche Dichten aufweisen (siehe Abbildung 1). Die anspruchsvollen Experimente und Simulationen ermöglichten es den Wissenschaftlern, für beide zurückkehrenden Elektronen getrennt die Rückstreuwahrscheinlichkeit in große Streuwinkel zu bestimmen. Sowohl im Experiment als auch in den Simulationen unterschied sich diese Wahrscheinlichkeit deutlich zwischen den beiden Elektronen. Diese Befunde zeigen klar, dass die zurückkehrenden Elektronen strukturelle Informationen über ihren Ausgangszustand enthalten.
Originalveröffentlichung
"Molecular orbital imprint in laser-driven electron recollision"; Felix Schell, Timm Bredtmann, Claus Peter Schulz, Serguei Patchkovskii, Marc J. J. Vrakking, Jochen Mikosch; Science Advances; 2018
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