Tandem-Katalysatorsystem wandelt Kohlendioxid effizient in Methanol um
Einkapselung mehrerer molekularer Katalysatoren in nanoporöse metallorganische Gerüste
Die Umwandlung von Kohlendioxid in Methanol, einen potenziell erneuerbaren alternativen Brennstoff, bietet die Möglichkeit, gleichzeitig einen alternativen Brennstoff zu bilden und die Kohlendioxidemissionen zu reduzieren.
Forscher des Boston College verwendeten drei verschiedene Katalysatoren in einem System, um in drei Schritten das Treibhausgas Kohlendioxid in Methanol umzuwandeln, einen flüssigen Brennstoff, der als vielversprechende Methode zur Wasserstoffspeicherung dient. Der erste Katalysator wandelt Kohlendioxid und Wasserstoff in Ameisensäure um, die dann durch einen zweiten Katalysator zu einem Ester modifiziert wird, der einen Alkoholzusatz enthält und Wasser erzeugt. Der dritte Katalysator im System, der typischerweise mit dem ersten Katalysator inkompatibel ist, wandelt diesen Ester dann in Methanol um. Das Team war in der Lage, diese mehrstufige Reaktion in einem Reaktionsgefäß durchzuführen, obwohl zwei inkompatible Katalysatoren verwendet wurden, indem der eine in ein poröses Gerüst eingekapselt wurde, das gleichzeitig als zweiter Katalysator fungiert.
Frank Tsung
Inspiriert durch natürlich vorkommende Prozesse setzte ein Team von Chemikern des Boston College ein Multikatalysatorsystem ein, um Kohlendioxid bei den niedrigsten Temperaturen mit hoher Aktivität und Selektivität in Methanol umzuwandeln, berichteten die Forscher in einer kürzlich erschienenen Online-Ausgabe der Zeitschrift Chem.
Die Entdeckung des Teams wurde durch die Installation mehrerer Katalysatoren in einem einzigen System ermöglicht, das in einem schwammähnlichen porösen kristallinen Material aufgebaut ist, das als metallorganisches Gerüst bekannt ist, sagten die Boston College Associate Professors of Chemistry Jeffery Byers und Frank Tsung, die Hauptautoren des Berichts.
Durch den Schwamm an Ort und Stelle gehalten, arbeiten die einzelnen Katalysatoren harmonisch zusammen. Ohne eine solche Isolierung der katalytisch aktiven Spezies sei die Reaktion nicht verlaufen und es sei kein Produkt erhalten worden, berichteten sie.
Das Team schöpfte seine Inspiration aus der biologischen Maschinerie in Zellen, die chemische Mehrkomponentenreaktionen mit großer Effizienz nutzen, sagte Tsung.
Das Team setzte die Katalysatortrennung durch Wirt-Gast-Chemie ein - bei der ein "Gast"-Molekül in ein "Wirts"-Material eingekapselt wird, um eine neue chemische Verbindung zu bilden -, um Kohlendioxid in Methanol umzuwandeln. Dieser Ansatz, der von den katalytischen Mehrkomponenten-Umwandlungen in der Natur inspiriert ist, wandelte ein Treibhausgas in einen erneuerbaren Brennstoff um, wobei ein hoher katalytischer Bedarf an einer einzigen Spezies vermieden wurde.
"Wir erreichten dies, indem wir einen oder mehrere Katalysatoren in ein metallorganisches Gerüst einkapselten und das resultierende Wirt-Gast-Konstrukt zusammen mit einem anderen Übergangsmetallkomplex in die Katalyse einbrachten", sagte Tsung.
Das Team, dem der Doktorand Thomas M. Rayder und der Student Enric H. Adillon angehörten, wollte herausfinden, ob sie einen Ansatz zur Integration inkompatibler Katalysatoren entwickeln könnten, um Kohlendioxid bei niedriger Temperatur und mit hoher Selektivität in Methanol umzuwandeln, sagte Byers.
Konkret wollten sie herausfinden, ob dieser Ansatz im Vergleich zu den derzeit modernsten Systemen für die auf Übergangsmetallkomplexen basierende Umwandlung von Kohlendioxid in Methanol spezifische Vorteile bietet.
"Die Positionierung mehrerer Übergangsmetallkomplex-Katalysatoren an der richtigen Stelle in einem System ist entscheidend für den Reaktionsumsatz", sagte Byers. "Gleichzeitig ermöglichte die Einkapselung dieser Katalysatoren die Recyclingfähigkeit im Mehrkomponenten-Katalysatorsystem.
Diese Eigenschaften machen das Mehrkomponenten-Katalysatorkonstrukt industriell relevanter, was den Weg für eine kohlenstoffneutrale Brennstoffwirtschaft ebnen könnte, so die Forscher.
Zusätzlich zur Standort-Isolierung durch Einkapselung der Katalysatoren, die zu Katalysatoraktivität und Recyclingfähigkeit führte, entdeckte das Team eine autokatalytische Eigenschaft des Katalysators, die es ermöglichte, die Reaktion ohne große Mengen an Additiven ablaufen zu lassen. Die meisten früheren Berichte über ähnliche Reaktionen verwenden große Mengen an Additiven, aber der Ansatz des Teams vermeidet diese Notwendigkeit.
Das Team plant, die Modularität sowohl der Verkapselungsmethode als auch der metallorganischen Gerüste weiter zu erforschen, um ein tieferes Verständnis des Mehrkomponentensystems zu erlangen und es weiter zu optimieren sowie durch die Bildung neuer Wirt-Gast-Konstrukte Zugang zu neuer, unerforschter Reaktivität zu erhalten, sagte Tsung.
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