"Pancake-Bindung" als neues Werkzeug zur Herstellung neuartiger magnetischer Materialien auf Metallbasis
Studie ebnet den Weg für neue Designstrategie für neuartige mehrkernige Einzelmolekülmagnete
Eine kanadisch-finnische Zusammenarbeit hat zur Entdeckung einer neuartigen magnetischen Verbindung geführt, bei der zwei magnetische Dysprosium-Metallionen durch zwei aromatische organische Radikale überbrückt werden, die eine "Pancake-Bindung" bilden. Die Ergebnisse dieser Studie können genutzt werden, um die magnetischen Eigenschaften ähnlicher Verbindungen zu verbessern. Die theoretische Untersuchung der Studie wurde vom Academy Research Fellow Jani O. Moilanen an der Universität von Jyväskylä durchgeführt, während die experimentellen Arbeiten an der Universität von Ottawa in den Gruppen der Profs durchgeführt wurden. Muralee Murugesu und Jaclyn L. Brusso durchgeführt wurde.
Künstlerische Darstellung der synthetisierten Verbindungen, die eine "Pancake-Bindung" zwischen organischen Radikalen illustrieren.
Reproduced from Inorganic Chemistry Frontiers., 2020, 7, 2592-2601
Magnete werden in vielen modernen elektronischen Geräten eingesetzt, von Mobiltelefonen und Computern bis hin zu medizinischen Bildgebungsgeräten. Neben den traditionellen Magneten auf Metallbasis war eines der aktuellen Forschungsinteressen auf dem Gebiet des Magnetismus die Untersuchung von Einzelmolekülmagneten, die aus Metallionen und organischen Liganden bestehen. Die magnetischen Eigenschaften von Einzelmolekülmagneten sind rein molekularen Ursprungs, und es wurde vorgeschlagen, dass Einzelmolekülmagnete in Zukunft in der hochdichten Informationsspeicherung, in der spinbasierten Elektronik (Spintronik) und in Quantencomputern eingesetzt werden könnten.
Leider zeigen die meisten der derzeit bekannten Einzelmolekülmagnete ihre magnetischen Eigenschaften erst bei niedrigen Temperaturen nahe dem absoluten Nullpunkt (-273°c), was ihre Verwendung in elektronischen Geräten verhindert. Über den ersten Einzelmolekülmagneten, der seine Magnetisierung über den Siedepunkt von flüssigem Stickstoff (?196 °C) beibehielt, wurde 2018 berichtet. Diese Studie war ein bedeutender Durchbruch auf dem Gebiet der magnetischen Materialien, da sie zeigte, dass auch bei höheren Temperaturen funktionierende Einzelmolekülmagnete realisiert werden können.
Die hervorragenden magnetischen Eigenschaften der berichteten Verbindung bei den erhöhten Temperaturen sind auf die optimale dreidimensionale Struktur der Verbindung zurückzuführen. Theoretisch könnten ähnliche Konstruktionsprinzipien für Einzelmolekülmagnete mit mehr als einem Metallion verwendet werden, aber die Kontrolle der dreidimensionalen Struktur von mehrkernigen Verbindungen ist viel schwieriger.
In der neuartigen Verbindung wurden brückenbildende organische Radikale verwendet.
Anstatt die dreidimensionale Struktur der berichteten Verbindung vollständig zu kontrollieren, wurde in dieser Studie eine andere Designstrategie verwendet.
"Wie Dysprosium-Ionen haben auch organische Radikale ungepaarte Elektronen, die mit ungepaarten Elektronen von Metall-Ionen wechselwirken können. Daher können organische Radikale zusammen mit Metallionen zur Steuerung der magnetischen Eigenschaften eines Systems verwendet werden. Besonders interessant sind brückenbildende organische Radikale, da sie mit mehreren Metallionen wechselwirken können. Wir haben diese Designstrategie in unserer Studie angewandt und überraschenderweise eine Verbindung synthetisiert, bei der nicht nur ein, sondern zwei organische Radikale zwei Dysprosium-Ionen überbrücken und durch ihre ungepaarten Elektronen eine "Pancake-Bindung" bilden", erklärt Prof. Muralee Murugesu von der Universität Ottawa.
"Obwohl die Bildung der "Pancake-Bindung" zwischen zwei Radikalen gut bekannt ist, war dies das erste Mal, dass eine "Pancake-Bindung" zwischen zwei Metallionen beobachtet wurde. Die Wechselwirkung zwischen organischen Radikalen wird oft als "Pancake-Bindung" bezeichnet, weil die dreidimensionale Struktur der wechselwirkenden organischen Radikale einem Stapel Pfannkuchen ähnelt", erzählt Prof. Jaclyn L. Brusso von der Universität Ottawa.
Die "Pancake-Bindung" in der neuartigen Verbindung war sehr stark. Daher wechselwirkten die ungepaarten Elektronen der organischen Radikale nicht stark mit den ungepaarten Elektronen der Dysprosium-Ionen und die Verbindung funktionierte nur bei niedrigen Temperaturen als Einzelmolekülmagnet. Die Studie ebnet jedoch den Weg für die neue Designstrategie für neuartige mehrkernige Einzelmolekülmagnete und hat weitere Forschungsarbeiten eingeleitet.
"Die Methoden der computergestützten Chemie lieferten wichtige Erkenntnisse über die elektronische Struktur und die magnetischen Eigenschaften der Verbindung, die für zukünftige Studien genutzt werden können. Durch die Wahl der richtigen Art von organischen Radikalen können wir nicht nur die Art der "Pancake-Bindung" zwischen den Radikalen kontrollieren, sondern auch die magnetischen Eigenschaften der Verbindung insgesamt verbessern", kommentiert Jani O. Moilanen, Academy Research Fellow an der Universität Jyväskylä.
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