Einatomiger Mangan-Katalysator steigert die Leistung der elektrochemischen CO₂-Reduktion
Die elektrochemische CO2-Reduktionsreaktion (CO2RR) ist ein vielversprechender Ansatz, um CO2 in nützliche Chemikalien umzuwandeln.
Schematische Darstellung der Herstellung von Mn SAC und des Mechanismus der elektrochemischen CO2-Reduktion.
FENG jiaqi
Ein Forschungsteam unter der Leitung von Prof. ZHANG Suojiang vom Institut für Verfahrenstechnik (IPE) der Chinesischen Akademie der Wissenschaften bereitete einen Mangan-(Mn)-Einatom-Katalysator (SAC) mit Mn-N3-Stelle vor, der von graphitischem C3N4 unterstützt wurde und eine effiziente Leistung der CO2-Elektroreduktion zeigte.
Es ist eine große Herausforderung, gleichzeitig eine hohe Faradaische Effizienz (FE) und eine hohe Stromdichte durch billige Katalysatoren für CO2RR zu erreichen.
Der präparierte Katalysator zeigte eine maximale CO FE von 98,8% mit 14,0 mA cm-2 CO-Stromdichte (jCO) bei einem Überpotential von 0,44 V im KHCO3-Elektrolyten und übertraf damit alle berichteten Mn-SACs.
Darüber hinaus wurde ein höherer jCO-Wert von 29,7 mA cm-2 bei einem Überpotential von 0,62 V erzielt, wenn ionische Flüssigkeit als Elektrolyt verwendet wurde.
Röntgenabsorptionsspektroskopie und Hochwinkel-Ring-Dunkelfeld-Raster-Transmissionselektronenmikroskopie bestätigten atomar dispergiertes Mn im Katalysator, und die am besten passende Analyse zeigte, dass das isolierte Mn-Atom dreifach durch N-Atome koordiniert war.
"In-situ-Röntgenabsorptionsspektren und Dichtefunktionaltheorie-Berechnungen zeigten, dass die bemerkenswerte Leistung des Katalysators der Mn-N3-Stelle zugeschrieben wurde, die die Bildung des Schlüsselzwischenprodukts COOH* durch eine abgesenkte freie Energiebarriere erleichterte", sagte Prof. ZHANG Suojiang.
Diese Arbeit zeigt, dass die CO2RR-Aktivität von Mn-basierten Katalysatoren durch Veränderung der koordinierten Umgebung verbessert werden kann.
"Er bietet eine wichtige wissenschaftliche Grundlage und Durchführbarkeit für eine kostengünstige und hocheffiziente elektrochemische CO2-Reduktion zu nützlichen Chemikalien", sagte Prof. ZHANG Xiangping, ein Co-Korrespondent des Artikels.
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