Bahnbrechender Durchbruch: Herstellung des perfektesten Graphen

Neue Entdeckung ermöglicht skalierbare Produktion von falten- und schichtfreiem einkristallinem Graphen

27.08.2021 - Korea, Rep.

Einem Forscherteam unter der Leitung von Direktor Rod Ruoff am Center for Multidimensional Carbon Materials (CMCM) des Institute for Basic Science (IBS), dem auch Doktoranden des Ulsan National Institute of Science and Technology (UNIST) angehören, ist es gelungen, großflächiges, einkristallines Graphen zu züchten und zu charakterisieren, das keine Falten, Fältchen oder Nebenschichten aufweist. Man kann sagen, dass es sich um das perfekteste Graphen handelt, das bisher gezüchtet und charakterisiert wurde.

Direktor Ruoff merkt an: "Zu diesem bahnbrechenden Durchbruch haben viele Faktoren beigetragen, darunter menschlicher Einfallsreichtum und die Fähigkeit der CMCM-Forscher, großflächige einkristalline Cu-Ni(111)-Folien reproduzierbar herzustellen, auf denen das Graphen durch chemische Gasphasenabscheidung (CVD) mit einem Gemisch aus Ethylen und Wasserstoff in einem Argon-Gasstrom gezüchtet wurde." Die Studenten Meihui Wang, Dr. Ming Huang und Dr. Da Luo unternahmen zusammen mit Ruoff eine Reihe von Experimenten zum Wachstum von einkristallinem und einlagigem Graphen auf solchen "selbstgemachten" Cu-Ni(111)-Folien bei unterschiedlichen Temperaturen.

Das Team hatte zuvor über einkristalline und schichtfreie Graphenschichten berichtet, die unter Verwendung von Methan bei Temperaturen von ~1320 Kelvin (K) auf Cu(111)-Folien gewachsen waren. Als Adlayer bezeichnet man kleine "Inseln" von Bereichen, die eine weitere Graphenschicht enthalten. Diese Filme enthielten jedoch immer lange "Falten", die die Folge von hohen Falten sind, die sich bilden, wenn das Graphen von der Wachstumstemperatur auf Raumtemperatur abgekühlt wird. Dies führt zu einer unerwünschten Verringerung der Leistung von Graphen-Feldeffekttransistoren (GFET), wenn sich die "Falte" im aktiven Bereich des GFET befindet. Die Falten enthalten auch "Risse", die die mechanische Festigkeit des Graphen verringern.

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Die nächste spannende Herausforderung bestand also darin, diese Falten zu beseitigen.

Die CMCM-Forscher führten zunächst eine Reihe von "Cycling"-Experimenten durch, bei denen die Temperatur unmittelbar nach dem Aufwachsen des Graphens bei 1320 K "gewechselt" wurde. Diese Experimente zeigten, dass sich die Falten bei oder über 1020 K während des Abkühlungsprozesses bilden. Daraufhin beschloss das Team, Graphen auf Cu-Ni(111)-Folien bei verschiedenen Temperaturen um 1020 K zu züchten, was zu der Entdeckung führte, dass großflächige, hochwertige, falten- und schichtfreie einkristalline Graphenfilme in einem Temperaturbereich zwischen 1000 K und 1030 K gezüchtet werden können. "Dieser faltenfreie Graphenfilm bildet sich als Einkristall über das gesamte Wachstumssubstrat, da er eine einzige Orientierung über ein großflächiges Niedrigenergie-Elektronenbeugungsmuster (LEED) aufweist", bemerkte SEONG Won Kyung, ein Senior Research Fellow im CMCM, der die LEED-Ausrüstung im Zentrum installiert hat. Auf diesem einkristallinen faltenfreien Graphen wurden dann von der UNIST-Absolventin Yunqing Li GFETs in verschiedenen Richtungen strukturiert. Diese GFETs zeigten eine bemerkenswert gleichmäßige Leistung mit einer durchschnittlichen Elektronen- und Lochmobilität bei Raumtemperatur von 7,0 ± 1,0 ×¹⁰³ cm2 V-1 s-1. Li merkt an: "Diese bemerkenswert gleichmäßige Leistung ist möglich, weil der faltenfreie Graphenfilm ein Einkristall ist, der im Wesentlichen keine Unvollkommenheiten aufweist."

Besonders wichtig ist, dass das Forscherteam mit dieser Methode die Graphenproduktion hochskalieren" konnte. Das Graphen wurde erfolgreich auf 5 Folien (Größe 4 cm x 7 cm) gleichzeitig in einem selbstgebauten Quarzofen mit einem Durchmesser von 6 Zoll gezüchtet. "Unsere Methode, faltenfreie Graphenfilme zu züchten, ist sehr reproduzierbar, wobei jede Folie zwei identische Stücke hochwertiger Graphenfilme auf beiden Seiten der Folie ergibt", und "Durch die Verwendung der elektrochemischen Blasen-Transfer-Methode kann Graphen in etwa einer Minute delaminiert werden und die Cu-Ni(111)-Folie kann schnell für den nächsten Wachstums-/Transfer-Zyklus vorbereitet werden", bemerkt Meihui Wang. Ming Huang fügt hinzu: "Als wir den Gewichtsverlust von Cu-Ni(111)-Folien nach fünf Wachstums- und Transferzyklen getestet haben, betrug der Nettoverlust nur 0,0001 Gramm. Das bedeutet, dass unsere Wachstums- und Transfermethoden unter Verwendung von Cu-Ni(111) wiederholt und praktisch unbegrenzt durchgeführt werden können".

Auf dem Weg zu faltenfreiem einkristallinem Graphen entdeckten die Forscher auch die Gründe für die Bildung dieser Falten. Der Student CHOE Myeonggi und Prof. LEE Zonghoon (Gruppenleiter der CMCM und Professor an der UNIST) führten hochauflösende TEM-Aufnahmen durch, um die Querschnitte der über 1040 K gewachsenen Proben zu beobachten. Sie entdeckten, dass die Totklebung, die die Ursache für die Falten ist, an den "bunched step edge"-Regionen zwischen den einkristallinen Cu-Ni(111)-Plateaus ausgelöst wird. "Diese Deadhesion an den gebündelten Stufenkantenregionen löst die Bildung von Graphenfalten senkrecht zur Stufenkantenrichtung aus", bemerkt Mitautor Luo. Ruoff merkt weiter an: "Wir haben entdeckt, dass die Stufenbündelung einer Cu-Ni(111)-Folienoberfläche plötzlich bei etwa 1030 K auftritt, und diese 'Oberflächenrekonstruktion' ist der Grund, warum die kritische Wachstumstemperatur von faltenfreiem Graphen bei ~1030 K oder darunter liegt".

Eine solche großflächige faltenfreie einkristalline Graphenschicht ermöglicht die unkomplizierte Herstellung integrierter Hochleistungsbauteile, die in jeder Richtung über die gesamte Graphenschicht ausgerichtet sind. Diese einkristallinen Graphenfilme werden für weitere Fortschritte in der Grundlagenforschung wichtig sein, die zu neuen Anwendungen in der Elektronik, Photonik, Mechanik, Thermik und anderen Bereichen führen werden. Das nahezu perfekte Graphen eignet sich auch zum Stapeln, entweder mit sich selbst und/oder mit anderen 2D-Materialien, um das Spektrum der möglichen Anwendungen weiter zu erweitern. Angesichts der Tatsache, dass die Cu-Ni(111)-Folien wiederholt verwendet werden können und das Graphen in weniger als einer Minute auf andere Substrate übertragen werden kann, ist die skalierbare Herstellung mit diesem Verfahren ebenfalls sehr vielversprechend.

Ein weiterer interessanter Aspekt dieses Artikels ist, dass er das "Transparent Peer Review"-Dokument von Nature enthält, so dass die Leser die Kommentare der Gutachter und die Gegenargumente der Autoren lesen können, um den Prozess der wissenschaftlichen Überprüfung zu "beobachten". Die Arbeit durchlief zwei Begutachtungszyklen und somit drei Überarbeitungen des Haupttextes und der ergänzenden Informationen, bevor sie angenommen wurde. Wenn der Begutachtungsprozess "gut funktioniert", bieten die Gutachter nützliche Kommentare und Fragen an, über die die Autoren dann nachdenken und versuchen können, sie zu beantworten. Ruoff und Luo stellten fest: "Wir haben uns wieder in unsere Labore am CMCM zurückgezogen und wirklich hart gearbeitet, um auf die Kommentare der Gutachter zu reagieren und auch andere interessante Aspekte der Wissenschaft in Angriff zu nehmen, während der sechsmonatigen Zeit zwischen der ursprünglichen Einreichung unseres Manuskripts bei Nature und seiner Annahme nach drei Überarbeitungsrunden." Ruoff merkt weiter an: "Wir haben in den letzten Jahren einige wirklich schlechte Erfahrungen mit Begutachtungsverfahren gemacht, mit unprofessionellem/unangemessenem Verhalten von Gutachtern und sogar mit der Handhabung von Redakteuren, auch bei einigen sehr "berühmten" Fachzeitschriften. Nach diesen wirklich schrecklichen und negativen Erfahrungen war dies wie ein frischer Wind für uns - wir erhielten professionelle Gutachten und die gesamte Begutachtung verlief in jeder Hinsicht professionell. Ein einziger Datenpunkt ist keine statistische Erhebung, aber wenn die "Transparente Peer Review" dazu beigetragen hat, dieses hohe Maß an Professionalität zu erreichen, sollten andere Zeitschriften dies vielleicht in Betracht ziehen."

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