Forscher enthüllen Mehrweg-Mechanismus bei elektrochemischer CO2-Reduktion

21.09.2021 - China

Eine Forschungsgruppe unter der Leitung von Prof. XIAO Jianping vom Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) der Chinesischen Akademie der Wissenschaften (CAS) und ihre Mitarbeiter synthetisierten einen einatomigen Pb-legierten Cu-Katalysator (Pb1Cu), der eine hohe Aktivität für die elektrochemische CO₂-Reduktionsreaktion (CO2RR) mit einer Selektivität von 96 % zu Formiat und einer Stabilität von bis zu 180 Stunden bei 100 mA cm-2 zeigte.

Die Forscher berichteten über mehrere Wege der CO₂-Reduktion zu Formiat, nämlich die Reaktionswege über COOH*- und HCOO*-Zwischenstufen. Das Reaktionsphasendiagramm wurde auf der Grundlage des Ansatzes der "globalen Energieoptimierung" erstellt und beschreibt den Aktivitätstrend für die CO₂RR zu Formiat. Aufgrund der Berücksichtigung von Mehrwegeeffekten wurde ein Aktivitätsverlauf mit zwei Spitzenwerten ermittelt.

Es wurde festgestellt, dass Cu den COOH*-Weg bevorzugt, was zur Produktion von Kohlenwasserstoffen und Oxygenaten führt, die eine begrenzte Selektivität und Aktivität gegenüber einem bestimmten Produkt aufweisen. Pb1Cu hingegen bevorzugte den HCOO*-Weg. Die optimale HCOO*-Bindungsenergie in Pb1Cu ergab entweder eine hohe Aktivität oder Selektivität für Formiat über CO_₂RR. Die Übereinstimmung zwischen experimentellem und theoretischem Aktivitätstrend bestätigt die Zuverlässigkeit des Mehrwegmechanismus.

Die Cu-Stelle auf der Pb1Cu-Stufenoberfläche und nicht die einatomige Pb-Stelle zeigte die höchste CO₂RR-Aktivität zur ausschließlichen Formiatproduktion. Das Freie-Energie-Diagramm mit den berechneten elektrochemischen Barrieren bestätigt ebenfalls die Formiatselektivität.

"Die 'Doppelspitze' beschreibt einen genaueren Aktivitätstrend für die CO₂RR und bietet einen wichtigen Einblick für das Katalysatordesign", sagte Prof. XIAO.

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