Forscher enthüllen Mehrweg-Mechanismus bei elektrochemischer CO2-Reduktion
Eine Forschungsgruppe unter der Leitung von Prof. XIAO Jianping vom Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) der Chinesischen Akademie der Wissenschaften (CAS) und ihre Mitarbeiter synthetisierten einen einatomigen Pb-legierten Cu-Katalysator (Pb1Cu), der eine hohe Aktivität für die elektrochemische CO2-Reduktionsreaktion (CO2RR) mit einer Selektivität von 96 % zu Formiat und einer Stabilität von bis zu 180 Stunden bei 100 mA cm-2 zeigte.
Forscher enthüllen Mehrweg-Mechanismus bei elektrochemischer CO2-Reduktion
DICP
Die Forscher berichteten über mehrere Wege der CO2-Reduktion zu Formiat, nämlich die Reaktionswege über COOH*- und HCOO*-Zwischenstufen. Das Reaktionsphasendiagramm wurde auf der Grundlage des Ansatzes der "globalen Energieoptimierung" erstellt und beschreibt den Aktivitätstrend für die CO2RR zu Formiat. Aufgrund der Berücksichtigung von Mehrwegeeffekten wurde ein Aktivitätsverlauf mit zwei Spitzenwerten ermittelt.
Es wurde festgestellt, dass Cu den COOH*-Weg bevorzugt, was zur Produktion von Kohlenwasserstoffen und Oxygenaten führt, die eine begrenzte Selektivität und Aktivität gegenüber einem bestimmten Produkt aufweisen. Pb1Cu hingegen bevorzugte den HCOO*-Weg. Die optimale HCOO*-Bindungsenergie in Pb1Cu ergab entweder eine hohe Aktivität oder Selektivität für Formiat über CO2RR. Die Übereinstimmung zwischen experimentellem und theoretischem Aktivitätstrend bestätigt die Zuverlässigkeit des Mehrwegmechanismus.
Die Cu-Stelle auf der Pb1Cu-Stufenoberfläche und nicht die einatomige Pb-Stelle zeigte die höchste CO2RR-Aktivität zur ausschließlichen Formiatproduktion. Das Freie-Energie-Diagramm mit den berechneten elektrochemischen Barrieren bestätigt ebenfalls die Formiatselektivität.
"Die 'Doppelspitze' beschreibt einen genaueren Aktivitätstrend für die CO2RR und bietet einen wichtigen Einblick für das Katalysatordesign", sagte Prof. XIAO.
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