Hybrides Elektro-Biosystem wandelt Kohlendioxid in energiereiche langkettige Verbindungen um
Upcycling von CO₂ durch elektrochemische und metabolische Verfahren
Das künstliche Upcycling von Kohlendioxid (CO2) zu Produkten mit Mehrwert auf nachhaltige Weise stellt eine Möglichkeit dar, Umweltprobleme zu lösen und eine Kreislaufwirtschaft zu verwirklichen.
Die Umwandlung von Kohlendioxid und Wasser in langkettige Produkte durch elektrochemisch gekoppelte biologische Fermentation
SIAT
Schematische Darstellung der In-vitro-Kohlendioxidsynthese von energiereichen, langkettigen Nahrungsmolekülen
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Im Vergleich zu den leicht verfügbaren C1/C2-Produkten stellt die effiziente und nachhaltige Synthese von energiereichen langkettigen Verbindungen aus CO2 jedoch nach wie vor eine große Herausforderung dar.
Ein gemeinsames Forschungsteam unter der Leitung von Prof. XIA Chuan von der University of Electronic Science and Technology of China, Prof. YU Tao vom Shenzhen Institute of Advanced Technology of the Chinese Academy of Sciences und Prof. ZENG Jie von der University of Science and Technology of China hat ein hybrides Elektro-Biosystem entwickelt, das die räumlich getrennte CO2-Elektrolyse mit der Hefefermentation koppelt und CO2 effizient in Glukose umwandelt.
Das vorgeschlagene räumlich entkoppelte Elektro-Biosystem umfasst CO2-Elektrolyse und Hefegärung. Es kann CO2 mit hohem Titer und hoher Ausbeute in Glukose oder Fettsäuren umwandeln.
"Essigsäure ist nicht nur der Hauptbestandteil von Essig, sondern auch eine der besten biosynthetischen Kohlenstoffquellen. Sie kann im Leben in andere Stoffe wie Glukose umgewandelt werden. Essigsäure kann durch direkte Elektrolyse von CO2 gewonnen werden, allerdings mit sehr geringem Wirkungsgrad. Wir schlagen daher eine zweistufige Strategie zur Umwandlung von CO2 in Essigsäure vor, mit CO als Zwischenprodukt", so Prof. ZENG.
Dementsprechend wandelten die Forscher zunächst CO2 in einer Membranelektrodenanordnung unter Verwendung eines einatomigen Ni-N-C-Katalysators in CO um und entwickelten dann einen korngrenzenreichen Cu-Katalysator (GB_Cu) für die Acetatproduktion durch elektrochemische CO-Reduktion.
GB_Cu zeigte eine hohe Acetat-Faradaic-Effizienz von bis zu 52 % bei -0,67 V im Vergleich zu einer reversiblen Wasserstoff-Elektrode in einem typischen Drei-Elektroden-Durchflusszellenreaktor unter Verwendung eines wässrigen 1,0 M KOH-Elektrolyten.
"Das mit herkömmlichen elektrokatalytischen Geräten erzeugte Acetat ist jedoch immer mit Elektrolytsalzen vermischt, die nicht direkt für die biologische Fermentation verwendet werden können", so Prof. XIA.
Um diese Herausforderung zu meistern, entwickelten die Forscher eine poröse Festelektrolyt-Reaktoranlage mit dicken Anionenaustauschmembranen für die Abtrennung und Reinigung reiner Essigsäurelösungen. Sie arbeitete 140 Stunden lang kontinuierlich und stabil bei einer Stromdichte von -250 mA cm-2, wodurch eine hochreine Essigsäurelösung mit einer relativen Reinheit von ~97 Gew.-% erzielt wurde.
In der anschließenden mikrobiellen Fermentation entfernten die Forscher alle definierten Hexokinase-Gene(glk1, hxk1, hxk2, YLR446W und emi2) in Saccharomyces cerevisiae, um das Wachstum der Mikroben auf reiner Essigsäure und die effiziente Freisetzung von Glukose in vitro zu ermöglichen.
Die Überexpression von heterologer Glukose-1-Phosphatase verbesserte den Glukosetiter weiter. S. cerevisiae wurde mit titriertem Acetat aus der Elektrolyse gefüttert und erhielt einen durchschnittlichen Glucosetiter von 1,81 ± 0,14 g-L-1, was einer hohen Ausbeute von 8,9 μmol pro Gramm Hefe pro Stunde entspricht. Ähnliche Ergebnisse wurden bei S. cerevisiae beobachtet, die mit reiner Essigsäure gefüttert wurde.
Darüber hinaus wurde eine für die Produktion freier Fettsäuren optimierte S. cerevisiae über die Titrierung von Acetat aus der Elektrolyse gefüttert, wobei ein Gesamttiter freier Fettsäuren (C8~C18) von 500 mg-L-1 erreicht wurde.
Reine und konzentrierte Essigsäure aus der elektrochemischen CO2-Reduktion diente als Kohlenstoffquelle für die Fermentation von S. cerevisiae. Eine solche Plattform für langkettige Produkte ist vielversprechend für den praktischen Einsatz im großen Maßstab.
"Diese Demonstration ist ein Ausgangspunkt für die Realisierung einer lichtreaktionsfreien künstlichen Synthese wichtiger organischer Produkte aus CO2", so Prof. YU.
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