Atomar dispergierte bimetallische Eisen-Kobalt-Elektrokatalysatoren für die umweltfreundliche Herstellung von Ammoniak
Forscher vermuten, dass diese neuen Erkenntnisse für die breite Katalysegemeinschaft von großem Interesse sein werden
Wissenschaftler des Hefei Institutes of Physical Science der Chinesischen Akademie der Wissenschaften haben die Verwendung von kontrollierbar synthetisierten Einzelatom-Katalysatoren (SACs) demonstriert, um die Beziehung zwischen der Leistung der elektrokatalytischen Stickstoffreduktionsreaktion (NRR) und der Beladung mit Einzelatomen (SA) darzustellen.
Schematische Darstellung der Ammoniaksynthese durch Elektrokatalyse mit bimetallischem Fe-Co-Einzelatomkatalysator.
ZHANG Shengbo
Die Elektrosynthese von Ammoniak aus NRR unter Umgebungsbedingungen wird weithin als "grüne Ammoniaksynthese"-Technologie angesehen, die das traditionelle energie- und kapitalintensive Haber-Bosch-Verfahren ersetzen soll.
Die Wissenschaftler sind sich einig, dass die faszinierenden Eigenschaften der SACs ein neues katalytisches Paradigma schaffen könnten. Eines der Haupthindernisse für die rationelle Gestaltung und Entwicklung von SACs ist jedoch der fehlende Einblick in die Beziehung zwischen Leistung und SA-Beladung, was vor allem darauf zurückzuführen ist, dass die Synthese von SACs mit den gewünschten SA-Beladungsdichten und Koordinationsformen des aktiven Zentrums nicht präzise gesteuert werden kann.
In dieser Studie demonstrierten die Forscher eine adsorptionsgesteuerte Synthesemethode, bei der bakterielle Cellulose als Adsorptionsregler verwendet wird, um die Fe3+/Co2+-Imprägnierung auf bakterieller Cellulose durch carbothermische Reduktion zu steuern. Die Fe-Co-SAs wurden dann über eine bimetallische [(O-C2)3Fe-Co(O-C2)3]-Koordination an den aus Bakterienzellulose gewonnenen Kohlenstoff gebunden.
Die Wissenschaftler stellten eine Reihe von Beziehungen vor, die die Fe3+/Co2+-Verteilung zwischen der Bakterienzellulose und der Adsorptionslösung sowie die prozentuale Umwandlung von imprägniertem Fe3+/Co2+ auf der Bakterienzellulose in Fe/Co SAs auf dem aus der Bakterienzellulose gewonnenen Kohlenstoff quantitativ definieren. Anschließend demonstrierten sie die Verwendung solcher quantitativen Beziehungen, um die kontrollierbare Synthese von bimetallischen Fe-Co-SACs mit gewünschten Fe/Co-Gehalten und Atomverhältnissen zu steuern.
Sie zeigten, dass kontrollierbar synthetisierte SACs die elektrokatalytische Beziehung zwischen NRR-Leistung und SA-Beladung abbilden können. Einatomige Elektrokatalysatoren (SAECs) mit einem einheitlichen Fe/Co-Atomverhältnis besitzen die höchste Stellendichte und NRR-Leistung für bimetallische Fe-Co-SAs, wodurch sie in der Lage sind, eine hervorragende Ammoniakausbeute mit einer außergewöhnlichen faradaischen Effizienz zu erzielen.
Die katalytische Aktivität von SACs wird im Gegensatz zu anderen Katalysatoren durch die Art der SA, die physiochemischen Eigenschaften des Trägers und vor allem durch die Koordinationsbindungen bestimmt, die die SA auf dem Träger verankern.
Unter elektrokatalytischen NRR-Bedingungen wird [(O-C2)3Fe-Co(O-C2)3] in den so synthetisierten bimetallischen Fe-Co-SAECs operando in die stabilere Koordinationskonfiguration [(O-C2)3Fe-Co(O-C)C2] umgewandelt, wodurch die NRR-Leistung gefördert und erhalten wird.
Die Forscher vermuten, dass diese neuen Erkenntnisse für die breite Katalysegemeinschaft von großem Interesse sein werden.
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