Einzelatom-Schwingungsspektroskopie jetzt auch auf der Ebene chemischer Bindungen empfindlich
Forscher um Prof. ZHOU Wu von der Universität der Chinesischen Akademie der Wissenschaften (UCAS) und Prof. Sokrates T. Pantelides von der Vanderbilt University haben die Empfindlichkeit der Einzelatom-Schwingungsspektroskopie bis zum Extrem der chemischen Bindungskonfiguration vorangetrieben, was für das Verständnis der Korrelation von Gitterschwingungseigenschaften mit lokalen Atomkonfigurationen in Materialien entscheidend ist.
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Mithilfe einer Kombination aus experimentellen und theoretischen Ansätzen konnten die Forscher die Auswirkungen von chemischen Bindungskonfigurationen und der Atommasse von Verunreinigungsatomen auf lokale Schwingungseigenschaften auf Einzelatomebene nachweisen. Die Studie wurde in Nature Materials veröffentlicht.
In dieser Studie untersuchten die Forscher die atomaren Schwingungen von zwei Arten von Silizium (Si)-Punktdefekten in einlagigem Graphen: der Si-C3-Defekt, der durch den Ersatz eines Kohlenstoff (C)-Atoms durch ein Si-Atom entsteht und einen atomaren Defekt mit drei Bindungen mit den nächstgelegenen C-Atomen bildet, und der Si-C4-Defekt, der sich bildet, wenn zwei C-Atome durch ein Si-Atom ersetzt werden und zu einem Defekt mit vier Bindungen führt.
Der Si-C4-Defekt erzeugte stärkere Schwingungssignale als der Si-C3-Defekt im Energieverlustbereich um 100 meV, was auf einzigartige Schwingungsmoden für die beiden Defektkonfigurationen derselben Verunreinigung hinweist, so die Forscher.
Um die weitreichende Wirkung der beiden Defekte zu untersuchen, führten die Forscher eine Atom-für-Atom-Analyse durch, die sich auf die Kohlenstoffatome in der Umgebung der Verunreinigungen konzentrierte, und stellten fest, dass die Defekte nur auf die nächstgelegenen Kohlenstoffatome eine ausgeprägte Wirkung haben. Die nächstgelegenen Kohlenstoffatome verhalten sich fast wie typische Kohlenstoffatome in Graphen.
Bemerkenswerterweise fanden die Forscher bei diesen beiden Arten von Si-Punktdefekten mit unterschiedlichen Bindungskonfigurationen unterschiedliche Frequenzverschiebungen des niederenergetischen Phononenpeaks für die nächstgelegenen Kohlenstoffatome. Ergänzend zu dieser Entdeckung zeigten die Forscher anhand von Dichtefunktionaltheorieberechnungen, dass die unterschiedlichen Schwingungssignale der Si- und der nächstgelegenen C-Atome auf die einzigartigen Schwingungsmoden der beiden Defekte zurückzuführen sind, die in erster Linie von der lokalen Konfigurationssymmetrie dominiert werden.
Sie untersuchten auch einen anderen Defekt mit einer viel geringeren Masse - Stickstoff (N) in Form von N-C3. Im Gegensatz zu Si-C3 spiegelt sich die Schwingungsvariation hauptsächlich im hochfrequenten Peak wider, der den größten Teil der optischen Phononmoden ausmacht. Die Ausdehnung der nächsten Nachbarn bleibt bestehen.
Dieser experimentelle Fortschritt wurde durch erhebliche Anstrengungen des UCAS-Teams zur Verbesserung der Stabilität ihres monochromen Rastertransmissionselektronenmikroskops (STEM) und der Empfindlichkeit der monochromen Elektronen-Energieverlustspektroskopie (EELS) ermöglicht.
Diese Arbeit hat die Empfindlichkeit der Einzelatom-Schwingungsspektroskopie im STEM auf die Ebene chemischer Bindungen gebracht und präzise Messungen der Schwingungseigenschaften von Punktdefekten in Graphen ermöglicht, die Einblicke in die defektinduzierte Physik in zweidimensionalen Materialien geben.
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