Auf dem Weg zu einem umweltfreundlichen Verfahren zur Herstellung von Ammoniak
Elektrokatalytische Ammoniak-Synthese
Ein Forscherteam hat eine vielversprechende und umweltfreundlichere Alternative zu den herkömmlichen Methoden der Ammoniaksynthese vorgestellt. Einzelheiten ihrer Forschung wurden im Journal of Materials Chemistry A veröffentlicht.
BERECHNETE (A) 1D- UND (B) 2D-OBERFLÄCHEN-POURBAIX-DIAGRAMME VON FES2(111) UNTER BERÜCKSICHTIGUNG VERSCHIEDENER BEDECKUNGEN VON SV, O*, H* UND HO*. DIE EXPERIMENTELLEN POTENZIALE BEI DEN HÖCHSTEN FARADAY-WIRKUNGSGRADEN DER GEMELDETEN KATALYSATOREN AUF FES2-BASIS SIND FÜR EINEN DIREKTEN VERGLEICH EINGEZEICHNET.
Hao Li et al.
Als Fritz Haber und Carl Bosch Anfang des 20. Jahrhunderts ein Verfahren zur Synthese von Ammoniak aus Stickstoff und Wasserstoffgas erfanden, ermöglichte dies die industrielle Herstellung der Chemikalie. Bis heute ist die Haber-Bosch-Synthese die wichtigste Methode zur Herstellung von Ammoniak.
Das Verfahren hat jedoch einige Umweltnachteile. Sie ist energie- und ressourcenintensiv, und bei der Herstellung von Wasserstoffgas wird häufig Erdgas eingesetzt, bei dem Kohlendioxid als Nebenprodukt entsteht.
Die elektrochemische Stickstoffreduktionsreaktion (ENRR), bei der Stickstoff aus der Luft mithilfe von elektrischem Strom in Ammoniak umgewandelt werden kann, gilt als vielversprechende und nachhaltige Alternative. Die Suche nach leistungsstarken und kostengünstigen ENRR-Katalysatoren ist jedoch eine offene Herausforderung, um die Ammoniakproduktion im kommerziellen Maßstab zu erreichen.
"Wir haben das Potenzial von weniger wertvollen Übergangsmetalldisulfiden (TMS2) als Katalysatoren für ENRR untersucht", sagt Hao Li, außerordentlicher Professor am Advanced Institute for Materials Research (WPI-AIMR) der Tohoku University und korrespondierender Autor der Studie. "Durch eine sorgfältige Analyse der elektrochemisch induzierten Oberflächenzustände haben wir einen bisher unerkannten Faktor entdeckt, der zu ihrer hohen ENRR-Leistung beiträgt: S-Vakanzbildung."
Li und seine Kollegen begannen mit einem typischen ENRR-TMS2-Katalysator, Eisendisulfid (FeS2), bei dem sie beobachteten, dass unter ENRR-Bedingungen leicht S-Leerstellen auf der Katalysatoroberfläche erzeugt werden können. Mit Hilfe fortschrittlicher Rechensimulationen wiesen sie nach, dass diese elektrochemisch bedingte "in situ"-Erzeugung von S-Fehlstellen die ENRR-Aktivität durch Förderung einer stärkeren N-N-Adsorption und -Aktivierung erheblich steigert.
Experimentelle Beobachtungen bestätigten ihre Ergebnisse, die auch mit der neueren Literatur zu ENRR-Potenzialfenstern übereinstimmen, in denen die maximale Farada-Effizienz erreicht wird - das Maß für die Effektivität eines elektrochemischen Prozesses bei der Umwandlung von elektrischer Energie in chemische Energie oder andersherum.
Ihre Analyse erstreckte sich auch auf andere TMS2-Katalysatoren (SnS2, MoS2, NiS2 und VS2) und enthüllte ein universelles Phänomen der "in situ"-Erzeugung von S-Vakanz unter ENRR-Potentialen.
"Unsere Forschung unterstreicht die entscheidende Bedeutung der Berücksichtigung von Oberflächenzuständen bei der Entwicklung von ENRR-Katalysatoren", fügt Li hinzu. "Indem wir die Rolle der S-Leerstellen beleuchten, haben wir einen wertvollen Fahrplan für die Verbesserung der ENRR-Leistung und die Beschleunigung des Übergangs zu einer nachhaltigen Ammoniakproduktion erstellt."
Diese Arbeit wurde von der AIMR-Fusionsforschung unterstützt und erhielt auch wesentliche Unterstützung für das JSPS-Postdoktorandenstipendium für Dr. Tianyi Wang im Hao Li-Labor.
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