Tandem-Design von Elektrokatalysatoren und Reaktoren für die elektrochemische CO2-Reduktion
Die elektrochemische CO2-Reduktion (ECR) mit Hilfe von Ökostrom ist eine vielversprechende Strategie zur CO2-Minderung und -Verwertung durch die Herstellung von Kraftstoffen und Chemikalien. Die Tandemstrategie, die auf multifunktionalen Tandemkatalysatoren oder Kaskadenreaktoren basiert, ermöglicht eine tiefgreifende CO2-Reduktion zu hochwertigen Multikohlenstoffprodukten. Dennoch ist es eine Herausforderung, die mehrstufigen Reaktionswege für eine effiziente CO2-Umwandlung genau zu steuern. Ein umfassendes Verständnis der Tandemreaktionsmechanismen ist entscheidend für die rationelle Entwicklung fortschrittlicher Katalysatoren und Reaktorsysteme zur Bewältigung dieser Herausforderungen.
Diese Übersichtsarbeit bietet eine innovative Perspektive auf die jüngsten Fortschritte in der Tandem-ECR-Technologie, indem sie das rationale Design von nanostrukturierten multifunktionalen Katalysatoren in Tandemkonfigurationen hervorhebt und Optimierungsstrategien sowohl für elektrokatalytische Tandempfade als auch für die Kaskadenreaktortechnik diskutiert.
Chinese Journal of Catalysis
In dieser Übersichtsarbeit werden die grundlegenden Prinzipien der Tandemkatalyse systematisch erläutert und Designstrategien für multifunktionale Katalysatoren oder Kaskadenreaktoren vorgestellt, um eine hierarchische Reaktionskopplung zu erreichen. Anschließend werden die neuesten Fortschritte im Bereich der Multiskalen-Tandem-Methoden kritisch untersucht: (1) Auf der Mikroskala werden synergistische Wechselwirkungen zwischen verschiedenen aktiven Stellen in multifunktionalen Katalysatoren untersucht, wobei der Schwerpunkt auf einer präzisen Zusammensetzungsentwicklung liegt, um den Elektronen-/Protonentransfer und den Transport von Zwischenprodukten für eine verbesserte C2+-Produktselektivität zu optimieren. (2) Auf der Mesoskala werden maßgeschneiderte Verbundkatalysatoren mit räumlich orchestrierten Reaktionswegen analysiert, wobei der Schwerpunkt auf der hydrodynamischen Modulation durch Tandem-Elektrodenbaugruppen liegt. (3) Auf der Makroebene werden innovative Kaskadenreaktorarchitekturen entwickelt, die die Optimierung von Katalysatorkonfigurationen auf Systemebene mit der CO2-Elektrolyse im industriellen Maßstab verbinden, um die Gesamtwirkungsgrade zu maximieren.
Der abschließende Abschnitt hebt bahnbrechende Methoden hervor, die operando-Röntgenabsorptionsspektroskopie (XAS), Rastertunnelmikroskopie (STM) und maschinenlerngestützte theoretische Berechnungen kombinieren. Dieser multidisziplinäre Ansatz ermöglicht mechanistische Einblicke in tandemkatalytische Zyklen, erstellt eine dynamische Datenbank für Reaktionswege zur Vorhersage der Durchführbarkeit von Reaktionen und beschleunigt die Entdeckung von Hochleistungskatalysatoren, wodurch die T-ECR-Technologie auf dem Weg zur praktischen Umsetzung vorangetrieben wird.
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