Opalinuston als Wirtsgestein für Atommüll untersucht
Mainzer Kernchemiker erforschen die Ausbreitung von radioaktiven Elementen wie Plutonium in natürlichem Tongestein
Institut für Kernchemie, Universität Mainz
Die für die Untersuchungen der Mainzer Kernchemiker benutzten Zylinder aus Ton haben einen weiten Weg hinter sich: Vom Felslabor Mont Terri im Schweizer Juragebirge werden Bohrkerne mit Opalinuston entnommen – eine Gesteinsformation, die vor rund 180 Millionen Jahren abgelagert wurde. Opalinuston ist in der Schweiz als mögliches Wirtsgestein für ein Atommüllendlager in der Diskussion. Die Bohrkerne kommen zur Herstellung von kleinen, elf Millimeter dicken, runden Scheiben zunächst nach Karlsruhe an das Institut für Nukleare Entsorgung. Am Institut für Kernchemie in Mainz werden diese Tonscheiben dann in Diffusionszellen gepackt und mit Porenwasser in Kontakt gebracht, das radioaktives Neptunium oder Plutonium enthält. Andere Tonproben wiederum kommen in Reagenzgläser, werden aufgeschlämmt, geschüttelt, zentrifugiert und anschließend mit hoch empfindlichen Massenspektrometern untersucht, um die Sorptionseigenschaften von Ton zu studieren. Und sie werden zu den Teilchenbeschleunigern nach Grenoble, Karlsruhe oder ins schweizerische Villigen (PSI) gebracht, wo 0,0015 Millimeter feine Synchrotronstrahlen den mit Radioelementen versetzten Ton sezieren. „Dadurch bekommen wir extrem hochaufgelöste Infos über die Verteilung der Elemente und sehen, wo und wie sie gebunden sind“, sagt Reich.
Die Schüttelversuche zeigen, dass im Falle von radioaktivem Plutonium der Oxidationsstufe vier eine fast 100-prozentige Adsorption an dem Opalinuston erfolgt, während kaum noch Plutonium in der Lösung verbleibt. Bei Neptunium der Oxidationsstufe fünf beträgt das Verhältnis 60 zu 40. Wird Neptunium aber beispielsweise durch Eisenmineralien im Ton zu Neptunium vier reduziert, erfolgt ebenfalls eine fast vollständige Bindung an Ton. Diffusionsversuche mit „radioaktivem“ Wasser zeigen, dass Wasser innerhalb einer Woche durch den 1,1 Zentimeter dicken Tonzylinder diffundiert. Neptunium kommt dagegen kaum vorwärts und wird auch noch nach einem Monat fast am Anfang des Weges gefunden.
Millimeterfeine Aufschnitte der kleinen Tonscheiben zeigen auch das chemische Verhalten der radioaktiven Elemente bei ihrem Weg durch das Gestein: Sechswertiges Plutonium wird auf dem Weg durch den Tonzylinder reduziert und tritt als vierwertiges Plutonium in Erscheinung. „Das ist von Vorteil, weil vierwertiges Plutonium an der Stelle sitzen bleibt.“ Reich und seine Arbeitsgruppe haben auch erkannt, wer für die Bindung der radioaktiven Stoffe zuständig ist: nämlich überwiegend die Tonminerale und nur in geringem Umfang auch Eisenmineralien, die für die Reduktion verantwortlich zeichnen.
Opalinuston, wie er nicht nur in der Schweiz, sondern auch im Süden Deutschlands vorkommt, scheint also für weitere Untersuchungen über das Ausbreitungsverhalten von langlebigen Radionukliden – bei Neptunium beträgt die Halbwertszeit 2,14 Millionen Jahre – geeignet zu sein. Ähnliche Ergebnisse erbrachten frühere Untersuchungen der Mainzer Kernchemiker mit Kaolinit-Tonmineralen aus den USA. „Wir haben nun das Instrumentarium entwickelt und die wichtigsten Prozesse festgelegt“, beschreibt Reich die abgeschlossenen Arbeiten am Opalinuston. Als nächstes wird seine Arbeitsgruppe in den kommenden drei Jahren die Eigenschaften von Ton mit höheren Salzgehalten erforschen.
Die Studien sind Teil von Untersuchungen zur Standortauswahl für ein nukleares Endlager, die das BMWi 1995 gestartet hat. Bei dem Verbundprojekt „Migration und Transport von Actiniden im natürlichen Tongestein unter Berücksichtigung von Huminstoffen und Tonorganika“ sind insgesamt acht Forschungseinrichtungen damit befasst, die Eignung von Opalinuston als Wirtsgestein für die Endlagerung von hochradioaktiven Abfällen zu untersuchen.
Originalveröffentlichung
T. Wu, S. Amayri, J. Drebert, L.R. Van Loon, T. Reich; "Neptunium(V) sorption and diffusion in Opalinus clay"; Environ. Sci. Technol. 49 (2009) 6567.
D.R. Fröhlich, S. Amayri, J. Drebert, T. Reich; "Sorption of neptunium(V) on Opalinus clay under aerobic/anaerobic conditions"; Radiochim. Acta 99 (2011) 71