Defektes Graphen hat hohe elektrokatalytische Aktivität
Untersuchung der Kinetik des Elektronentransfers auf der Oberfläche von Graphen mit verschiedenen Defekten
Wissenschaftler des Moscow Institute of Physics and Technology, Skoltech, und des Russian Academy of Sciences Joint Institute for High Temperatures haben eine theoretische Studie über die Auswirkungen von Defekten in Graphen auf den Elektronentransfer an der Graphen-Lösungs-Grenzfläche durchgeführt. Ihre Berechnungen zeigen, dass Defekte die Ladungsübertragungsrate um eine Größenordnung erhöhen können. Darüber hinaus ist es durch Variation der Art des Defekts möglich, den Elektronentransfer auf eine bestimmte Klasse von Reagenzien in Lösung selektiv zu katalysieren. Dies kann sehr nützlich sein, um effiziente elektrochemische Sensoren und Elektrokatalysatoren herzustellen.
Defektes Graphen
Daria Sokol/MIPT Press Office
Kohlenstoff ist in der Elektrochemie weit verbreitet. Ein neuer Typ von Elektroden auf Kohlenstoffbasis, die aus Graphen hergestellt werden, hat ein großes Potenzial für Biosensoren, Photovoltaik und elektrochemische Zellen. Zum Beispiel kann chemisch modifiziertes Graphen als billiges und wirksames Analogon von Platin- oder Iridiumkatalysatoren in Brennstoffzellen und Metall-Luft-Batterien verwendet werden.
Die elektrochemischen Eigenschaften von Graphen hängen stark von seiner chemischen Struktur und seinen elektronischen Eigenschaften ab, die einen erheblichen Einfluss auf die Kinetik von Redox-Prozessen haben. Das Interesse an der Untersuchung der Kinetik des heterogenen Elektronentransfers auf der Graphenoberfläche wurde kürzlich durch neue experimentelle Daten angeregt, die die Möglichkeit einer Beschleunigung des Transfers an strukturellen Defekten wie Leerstellen, Graphenrändern, Verunreinigungsheteroatomen und sauerstoffhaltigen funktionellen Gruppen aufzeigen.
In einem kürzlich von drei russischen Wissenschaftlern mitverfassten Artikel wird eine theoretische Studie zur Kinetik des Elektronentransfers auf der Oberfläche von Graphen mit verschiedenen Defekten vorgestellt: einfache und doppelte Leerstellen, der Stone-Wales-Defekt, Stickstoffverunreinigungen, Epoxid- und Hydroxylgruppen. All diese Veränderungen beeinflussten die Konstante der Übertragungsrate signifikant. Der ausgeprägteste Effekt war mit einer einzelnen Vakanz verbunden: Es wurde vorhergesagt, dass die Transferrate um eine Größenordnung relativ zum defektfreien Graphen wachsen würde. Dieser Anstieg sollte nur bei Redox-Prozessen mit einem Standardpotential von -0,2 Volt bis 0,3 Volt -- relativ zur Standard-Wasserstoffelektrode - beobachtet werden. Die Berechnungen zeigten auch, dass aufgrund der geringen Quantenkapazität der Graphenschicht die Elektronentransferkinetik durch Änderung der Kapazität der Doppelschicht gesteuert werden kann.
"In unseren Berechnungen haben wir versucht, eine Beziehung zwischen der Kinetik des heterogenen Elektronentransfers und den durch Defekte verursachten Änderungen der elektronischen Eigenschaften von Graphen herzustellen. Es stellte sich heraus, dass die Einführung von Defekten in eine unberührte Graphenschicht zu einer Erhöhung der Dichte der elektronischen Zustände in der Nähe des Ferminiveaus führen und den Elektronentransfer katalysieren kann", sagte Professor Sergey Kislenko von der Abteilung für Physik der Hochtemperaturprozesse, MIPT.
"Außerdem beeinflusst es je nach Art des Defekts die Dichte der elektronischen Zustände in verschiedenen Energiebereichen auf unterschiedliche Weise. Dies deutet auf eine Möglichkeit hin, die selektive elektrochemische Katalyse zu implementieren. Wir glauben, dass diese Effekte für elektrochemische Sensoranwendungen nützlich sein können, und der theoretische Apparat, den wir entwickeln, kann für das gezielte chemische Design neuer Materialien für elektrochemische Anwendungen genutzt werden", fügte der Wissenschaftler hinzu.
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