Forscher konstruieren hochselektive Photokatalysatoren für die nichtoxidative Kopplung von Methan

Die Umwandlungsfähigkeit erreicht das gleiche Niveau wie bei der Thermokatalyse, aber die Photokatalyse findet unter relativ milden Bedingungen statt

07.06.2022 - China

Methan (CH4) ist der Hauptbestandteil von Flüssigerdgas. Bei der Verbrennung von Methan entsteht jedoch eine kritische Menge an Kohlendioxid, so dass die Nutzung dieser Energiequelle dem Konzept der grünen Chemie widerspricht.

ZHANG Wenqing et al.

Schematische Darstellung der Konstruktion von Pdn/TiO2.

Daher gewinnt die Umwandlung von Methan in Chemikalien mit höherem Mehrwert zunehmend an Bedeutung.

Ein Forscherteam unter der Leitung von Prof. XIONG Yujie und Prof. LONG Ran von der University of Science and Technology of China (USTC) der Chinesischen Akademie der Wissenschaften (CAS) und ihre Mitarbeiter entwickelten einen Photokatalysator, der die Umwandlung von CH4 in Ethan (C2H6) und Wasserstoff mit hoher Selektivität fördert.

Die Studie wurde am 19. Mai in Nature Communications veröffentlicht.

Die nichtoxidative Kopplung von Methan (NOCM) ist eine chemische Reaktion zur Gewinnung von Multikohlenstoffverbindungen und Wasserstoff. Die Photokatalyse auf Oxidbasis ermöglicht die NOCM unter relativ milden Bedingungen.

Allerdings ist der Metalloxid-Photokatalysator nicht sehr selektiv, und der Reaktionsprozess ist aufgrund der Überoxidation des Methans bei Kontakt mit dem Gittersauerstoff nicht dauerhaft.

In dieser Forschungsarbeit ermöglichten die Forscher eine dauerhafte photokatalytische NOCM mit hoher Aktivität und hoher Selektivität durch Valenzbandtechnik. Sie konstruierten Pd-O4-Einheiten auf der Oberfläche eines gängigen Photokatalysators, TiO2. Auf diese Weise wurde der Beitrag der O-Stellen zum Valenzband des Katalysators reduziert, und die Pd-O4-Einheit trug weitgehend zum Valenzband bei, wodurch mehr reaktive Stellen zur Verfügung standen und die Überoxidation verringert wurde.

Durch Elementdotierung wird der Gittersauerstoff nahe der Oberfläche stabilisiert und die Dauer der katalytischen Reaktion auf über 24 Stunden verlängert.

Mit dem neu konstruierten Photokatalysator erreichte die Selektivität vonC2H694,3 %, zusammen mit einer Produktionsrate von 0,91 mmol g-1 h-1. Diese Umwandlungsfähigkeit erreicht das gleiche Niveau wie die der Thermokatalyse, aber die Photokatalyse findet unter relativ milden Bedingungen statt.

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