Licht aktiviert Gold auf unerwartete Weise

Mechanismus zur Steuerung des Ausgangssignals einer nanoskaligen Antenne

04.12.2018 - USA

Forscher der Rice University haben in ihren Experimenten mit Goldnanopartikeln eine grundlegend andere Form der Licht-Materie-Interaktion entdeckt.

Sie suchten nicht danach, aber Studenten im Labor des Rice Chemikers Stephan Link fanden heraus, dass die Anregung der mikroskopischen Partikel eine nahezu perfekte Modulation des von ihnen gestreuten Lichts ergab. Die Entdeckung kann für die Entwicklung von ultra-kleinen optischen Komponenten der nächsten Generation für Computer und Antennen nützlich sein.

Die Arbeit entspringt den komplizierten Wechselwirkungen zwischen Licht und plasmonischen Metallpartikeln, die Licht extrem effizient absorbieren und streuen. Plasmonen sind Quasipartikel, kollektive Anregungen, die sich in Wellen auf der Oberfläche einiger Metalle bewegen, wenn sie durch Licht angeregt werden.

Die Rice Forscher untersuchten windradartige plasmonische Strukturen aus C-förmigen Goldnanopartikeln, um zu sehen, wie sie auf zirkular polarisiertes Licht und sein elektrisches Drehfeld reagierten, besonders wenn die Handlichkeit oder die Drehrichtung der Polarisation umgekehrt war. Sie beschlossen dann, einzelne Partikel zu untersuchen.

"Wir haben es in das einfachste System zurückgezogen, wo wir nur einen einzigen Arm des Windrades hatten, mit einer einzigen einfallenden Lichtrichtung", sagte Lauren McCarthy, eine Absolventin im Link-Labor. "Wir hatten nicht erwartet, etwas zu sehen. Es war eine völlige Überraschung, als ich diese Probe auf das Mikroskop stellte und meine Polarisation von links nach rechts drehte. Ich dachte: "Schalten sich die an und aus? Das sollte nicht passieren."

Sie und der Co-Lead-Autor Kyle Smith, ein frischgebackener Rice-Alumnus, mussten in die Tiefe gehen, um herauszufinden, warum sie diese "riesige Modulation" sahen.

Am Anfang wussten sie, dass strahlendes polarisiertes Licht in einem bestimmten Winkel auf die Oberfläche ihrer Probe von Goldnanopartikeln, die an einem Glassubstrat befestigt waren, ein evaneszentes Feld erzeugen würde, eine oszillierende elektromagnetische Welle, die die Oberfläche des Glases durchläuft und das Licht wie parallele Spiegel einfängt, ein Effekt, der als Totalreflexion bekannt ist.

Sie wussten auch, dass zirkular polarisiertes Licht aus transversalen Wellen besteht. Querwellen stehen senkrecht zur Bewegungsrichtung des Lichts und können verwendet werden, um die sichtbare plasmonale Leistung der Partikel zu steuern. Aber wenn das Licht begrenzt ist, treten auch Längswellen auf. Wo sich Querwellen auf und ab bewegen und von einer Seite zur anderen, sehen Längswellen so aus, als würden Blobs durch ein Rohr gepumpt (wie das Schütteln eines Slinky).

Sie entdeckten, dass die plasmonische Reaktion der C-förmigen Goldnanopartikel von den phasenverschobenen Wechselwirkungen zwischen Quer- und Längswellen im evaneszenten Feld abhängt.

Für das Stiftrad fanden die Forscher heraus, dass sie die Intensität der Lichtausbeute um bis zu 50 Prozent verändern konnten, indem sie einfach die Handlichkeit des zirkular polarisierten Lichteinfalls änderten und damit die relative Phase zwischen Quer- und Längswellen änderten.

Als sie das Experiment auf einzelne, C-förmige Goldnanopartikel herunterbrachen, fanden sie heraus, dass die Form wichtig für den Effekt war. Durch die Änderung der Handlichkeit des polarisierten Eingangs wurden die Partikel fast vollständig ein- und ausgeschaltet.

Simulationen der Wirkung durch den Reisphysiker Peter Nordlander und sein Team bestätigten die Erklärung für das, was die Forscher beobachteten.

"Wir wussten, dass wir ein evaneszentes Feld haben und wir wussten, dass es etwas anderes machen könnte, aber wir wussten nicht genau, was", sagte McCarthy. "Das wurde uns erst klar, als wir die Simulationen fertig hatten, uns sagten, was das Licht in den Partikeln tatsächlich aufregend war, und sahen, dass es tatsächlich zu dem passt, wie das evaneszierende Feld aussieht.

"Es führte zu unserer Erkenntnis, dass dies nicht dadurch erklärt werden kann, wie Licht normalerweise funktioniert", sagte sie. "Wir mussten unser Verständnis dafür, wie Licht mit solchen Strukturen interagieren kann, anpassen."

Die Form des Nanopartikels löst die Ausrichtung von drei Dipolen (Konzentrationen positiver und negativer Ladung) auf die Partikel aus, sagte McCarthy.

"Die Tatsache, dass der Halbring einen Krümmungsradius von 100 Nanometern hat, bedeutet, dass die gesamte Struktur eine halbe Wellenlänge des Lichts aufnimmt", sagte sie. "Wir denken, das ist wichtig, um die Dipole in dieser speziellen Ausrichtung anzuregen."

Die Simulationen zeigten, dass die Umkehrung der einfallenden polarisierten Lichthändigkeit und das Auswerfen der Wellen aus der Phase die Richtung des mittleren Dipols umkehrte und die Fähigkeit des Halbrings, Licht unter einer einfallenden Händigkeit zu streuen, drastisch reduzierte. Die Polarisation des evaneszenten Feldes erklärt dann den nahezu vollständigen Ein- und Ausschalteffekt der C-förmigen Strukturen.

"Interessanterweise haben wir mit dieser Arbeit in gewisser Weise den Kreis geschlossen", sagte Link. "Flache Metalloberflächen unterstützen auch Oberflächenplasmonen wie Nanopartikel, aber sie können nur mit evaneszenten Wellen angeregt werden und streuen sich nicht in das Weitfeld. Hier haben wir festgestellt, dass die Anregung von spezifisch geformten Nanopartikeln mit Hilfe von evaneszenten Wellen Plasmonen mit Streueigenschaften erzeugt, die sich von denen unterscheiden, die mit Freiraumlicht angeregt werden."

Originalveröffentlichung

Kyle W. Smith, Lauren A. McCarthy, Alessandro Alabastri, Luca Bursi, Wei-Shun Chang, Peter Nordlander, and Stephan Link; "Exploiting Evanescent Field Polarization for Giant Chiroptical Modulation from Achiral Gold Half-Rings"; ACS Nano; 2018

https://www.chemie.de/news/159487/licht-aktiviert-gold-auf-unerwartete-weise.html