Tandem-Einzelatom-Elektrokatalysator realisiert die Reduktion von CO2 zu Ethanol
Vielversprechende Strategie zur Verringerung der Kohlendioxidemissionen
DICP
Die flüssigen Cn (n≥2)-Produkte sind wegen ihrer hohen Energiedichte und einfachen Lagerung wünschenswert. Die Manipulation des C-C-Kopplungsweges bleibt jedoch aufgrund des begrenzten mechanistischen Verständnisses eine Herausforderung.
Kürzlich hat eine Forschungsgruppe unter der Leitung von Profs. ZHANG Tao und HUANG Yanqiang vom Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) der Chinesischen Akademie der Wissenschaften (CAS) einen Tandem-Elektrokatalysator auf Sn-Basis (SnS2@Sn1-O3G) entwickelt, der reproduzierbar Ethanol mit einem Farada-Wirkungsgrad von bis zu 82,5 % bei -0,9VRHE und einer geometrischen Stromdichte von 17,8 mA/cm2 erzeugen kann. Die Studie wurde am 30. Oktober in Nature Energy veröffentlicht.
Die Forscher stellten den SnS2@Sn1-O3G durch solvothermische Reaktion von SnBr2 und Thioharnstoff auf einem dreidimensionalen Kohlenstoffschaum her. Der Elektrokatalysator bestand aus SnS2-Nanoblättern und atomar dispergierten Sn-Atomen (Sn1-O3G).
Eine mechanistische Studie zeigte, dass dieses Sn1-O3G*CHO- und *CO(OH)-Zwischenprodukte adsorbieren kann und somit die Bildung von C-C-Bindungen über einen noch nie dagewesenen Weg der Formyl-Bicarbonat-Kopplung fördert.
Darüber hinaus verfolgten die Forscher mit Hilfe von isotopisch markierten Reaktanten den Weg der C-Atome im C2-Endprodukt, das über den Sn1-O3G-Katalysator gebildet wurde. Diese Analyse ergab, dass das Methyl-C im Produkt aus Ameisensäure stammt, während das Methylen-C aus CO2 stammt.
"Unsere Studie liefert eine alternative Plattform für die Bildung von C-C-Bindungen für die Ethanolsynthese und bietet eine Strategie zur Manipulation der CO2-Reduktionswege hin zu gewünschten Produkten", so Prof. HUANG.
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